自5岁起，赵孟頫就开始学书，几无间日，直至临死前犹观书作字，可谓对书法的酷爱达到情有独钟的地步。他初学书法以王羲之《兰亭集序》、智永辑王羲之《干文》为宗，后学王献之、钟繇、李邕、宋高宗等，泛览百家，而一直以二王为本，追溯东晋之风。在赵孟頫的大力倡导下，宋代以来苏、黄、米、蔡“书札体”独领风骚的局面得到改观，王羲之不激不励、秀丽平正、蕴藉沉稳的平和书风得到复兴。
在“赵书”各体中，成就最大者当首推行草，传世最多，对后世影响也最大。他的行草直入右军之室，形聚而神逸，秀美潇洒，宛若魏晋名士，风流倜傥，传世《归去来辞》（现藏辽宁省博物馆）、 《兰亭十三跋》（现藏日本高岛菊物次郎氏）、 《赤壁赋》（现藏台北故宫博物院）等，可窥见一斑。他的草书纵横放逸，得心应手，气韵高古，笔法精熟，却无草率之弊，于其尺牍中可见之，有《与中峰明本书》、 《与鲜于枢尺牍》（现藏台北故宫博物院）等。
赵孟頫的楷书作品亦很精彩，其中小楷尤为世人所重，书写佛、道经卷，儒学名篇，往往首尾万言，而字字结体妍丽，落笔遒劲，流畅绵延，气韵生动如一。有《法华经》、 《心经》（现藏辽宁省博物馆）、 《道德经》、 《洛神赋》（现藏故宫博物院）等传世。赵氏的大楷则绝去唐人颜、柳顿挫之笔，而增以飞动之势与峭拔之力，风姿流动，深得晋人灵髓，如《胆巴法师碑》、 《仇锷墓碑铭》、 《故总管张公墓志铭》（现藏故宫博物院）等。在赵氏所擅各体中，章草颇见特色。他主要临写《皇象急就章》，虽从刻帖中来，但由于其熟谙二王法度，故所作《急就章》（现藏辽宁省博物馆）毫无枣木之味，用笔刚劲有力；晚年所书，杂以苍茫，高雅古朴。虽然赵氏之章草与汉简章草朴拙之风不同，但从文人书法角度审视，其章草则有潇洒、精巧之风，颇具创意。他所写的《绝交书》、 《酒德颂》等行草书中，亦融入许多章草笔意，成为康里子山、俞和、宋克等元明书家秀逸章草流派之嚆矢。
赵孟頫还善于篆书，古朴大方，却不失典雅秀丽，将金石之味与笔墨之趣融为一体，如《故总管张公墓志铭》 等；其隶书法梁鹄、钟繇，肥瘦得体，平稳而蓄有灵动，舒展而富有筋骨，在《六体干字文》中即可领略其隶书散朗而端庄之风韵。
综观赵氏书法，始终有遒媚、秀逸之特色。他在追取古人法度中，不论师法何家，都以“中和”态度取之、变之，钟繇之质朴沉稳，羲之之蕴藉潇洒，献之之流丽恣肆，李邕之崛傲欹侧，皆能融入其笔端，但华美而不乏骨力，流丽而不落甜俗，潇洒中见高雅，秀逸中吐清气，这是赵氏深厚的功力、丰富的学养、超凡脱俗的气质所致。明人何良俊在《四友斋丛说》中称他为“唐以后集书法之大成者”；王世贞在《弇山堂笔记》中称他为“上下五百年，纵横一万里”， “复二王之古，开一代风气”，这都并非虚言。
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